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Tesis

Solubilidad de hidrógeno en tubos de presión de Zr-2.5Nb

2007



Título Solubilidad de hidrógeno en tubos de presión de Zr-2.5Nb
Nombre Giroldi, Johana Paola
Ingeniera Química UTN.Fac. Regional Buenos Aires Argentina
Magister en Ciencia y Tecnología de Materiales UNSAM
Directores Dr. Banchik Abraham David. CNEA
Dr. Vizcaíno Pablo.
. CNEA Centro Atómico Constituyentes
Fecha Defensa 13/09/2007
Jurado Dra. Granovsky Marta CNEA UNSAM

Código Código IT IS/T--109/07

Resumen

Debido a la buena combinación de propiedades mecánicas, resistencia a la corrosión y baja sección eficaz para absorción neutrónica, el Zr y algunas de sus aleaciones han sido ampliamente utilizados en la industria nuclear. En particular, los tubos de presión de la Central Nuclear Embalse [CNE], de tipo CANDU, se construyen con Zr-2.5Nb. Sin embargo, estos materiales son altamente reactivos frente al hidrógeno [deuterio] que se genera en los reactores ya sea por corrosión como por radiólisis del agua. Parte de éste es absorbido por el metal. Cuando el límite de solubilidad es superado, precipitan hidruros de Zr, que fragilizan el material, lo que posibilita la falla de componentes críticos del reactor. En este contexto, en nuestro laboratorio se está llevando a cabo un proyecto de investigación sobre la formación de hidruros en aleaciones de Zr. En este trabajo se ha determinado la solubilidad sólida terminal de hidrógeno en la aleación Zr-2.5Nb, utilizando las técnicas de Dilatometría Diferencial y Calorimetría Diferencial de Barrido para medir las temperaturas de solubilidad terminal en disolución [T sub TSSd] y en precipitación T sub STSp]. La concentración de hidrógeno en las muestras se midió utilizando un cromatógrafo de gases. El material utilizado en los ensayos fue tomado de un off-cut de un tubo de presión de producción rutinaria. Por lo tanto, tiene originalmente la microestructura típica de los tubos de este tipo que están en servicio, es decir, granos laminares de fase alfa-Zr, con un 0.8 por ciento en peso de Nb, separados por una delgada capa de fase beta-Zr, con un contenido aproximado de 20 por ciento Nb. Se trabajó en un rango de temperaturas entre ambiente y 550 grados C, que corresponden a solubilidades sólidas terminales superiores a las 450 ppm. Los resultados obtenidos por dilatometría se comparan con los medidos en el calorímetro diferencial de barrido en el presente trabajo, y también con los datos de otros autores, medidos con diferentes técnicas [dilatometría, fricción interna, resistividad]. A partir de las curvas obtenidas se calcularon las entalpías de solubilidad para los procesos de disolución como precipitación. Se encontró además que para las muestras con temperaturas de solubilidad superiores a los 400 grados C, la microestructura sufrió alteraciones durante las experiencias, lo que permitió comprobar el efecto de la descomposición de la misma sobre la solubilidad.

Complete Title

Abstract

Due to the favorable combination of mechanical properties, corrosion resistance and low neutron absorption cross-section, Zr and some of its alloys have been largely used in the nuclear industry. For instance, the pressure tubes in CANDU nuclear reactors as the one operating in the Embalse Nuclear Power Plant [CNE], are produced with cold-worked Zr-2.5Nb. However, these materials are highly reactive and the corrosion reaction with the heavy water coolant produces deuterium, part of which is incorporated into the metal. Part of it is absorbed by the alloy, and when solubility limit is exceeded, precipitation of Zr hydrides occurs, which produces the fragilization of the material, and the possible failure of the reactor critical core components. In this context, an investigation Project is being conducted about the hydride formation on hexagonal Zr based alloys. In the present study, the terminal solid solubility of hydrogen in Zr-2.5Nb has been determined, using Differential Dilatometry and Differential Scanning Calorimetry to measure the terminal solubility temperatures on dissolution [T sub TSSd] and on precipitation [T sub TSSp]. Hydrogen concentration in the specimens was measured in a LECO gas chromatograph. The material used throughout the experiences was obtained from an off-cut of an ordinary produced pressure tube. Consequently, it originally has the standard microstructure of any operating pressure tube. The solubility was measured between room temperature and 550 C degrees, and hydrogen contents up to 460 ppm. Experimental results obtained by dilatometry and calorimetry were compared with data published by other authors, who used different techniques, as internal friction and acoustic emission. The dissolution and precipitation enthalpies were calculated from the experimental curves. In addition to this, we observed the effect of the microstruture decomposition on the terminal solubility, in those specimens whose terminal solubility exceeded 400 C degrees because the high temperatures used in the experimental runs produced decomposition of the metaestable phases of the alloy.

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