Nuevos métodos para el acondicionamiento y predisposición de resinas de intercambio iónico
2014
Tesista | Pamela Belén RAMOS Ingeniera Química Universidad Nacional del Centro de la Provincia de Buenos Aires - Argentina Magíster en Ciencia y Tecnología de Materiales - Instituto Sabato UNSAM/CNEA - Argentina |
Directores | Dr. Néstor FUENTES, CNEA, UNSAM - Argentina Dr. Vittorio LUCA, CNEA - Argentina |
Lugar de realización | Gerencia Materiales - Centro Atómico Constituyentes - CNEA - Argentina Gerencia Química - Centro Atómico Constituyentes - CNEA - Argentina |
Fecha Defensa | 04/04/2014 |
Jurado | Dra. Paula C. ANGELOMÉ, CNEA, UAE, CONICET - Argentina Dr. Gustavo Andrés CURUTCHET, UNSAM, CONICET - Argentina Dr. Alejandro WOLOSIUK, CNEA, CONICET - Argentina |
Código | IS/T 145/14 |
Título completo
Nuevos métodos para el acondicionamiento y predisposición de resinas de intercambio iónico
Resumen
La presente Tesis se inserta en el marco general del desarrollo de métodos para la inmovilización de resinas de intercambio iónico gastadas, que resulten novedosos, simples de ejecutar, de costos reducidos y con la posibilidad cierta de desarrollarlos a escala, buscando que los materiales resultantes de ese proceso posean mejores propiedades que los obtenibles mediante los procesos de cementación y bitumen. En particular, se buscó evaluar el comportamiento de la resina epoxi como material para inmovilizar las resinas de intercambio iónico (catiónico) agotadas y, a su vez, determinar el comportamiento del monolito obtenido luego del proceso de pirólisis, identificando los parámetros del proceso de pirólisis más conveniente para el tratamiento de estos residuos, como así también, evaluar la posibilidad de agregados de aditivos reforzantes y ver su comportamiento. Además, se busca obtener integridad mecánica (por ejemplo resistencia a la compresión), baja lixiviación y alta resistencia a las radiaciones ionizantes para escala de tiempos relevantes, para diferentes condiciones de procesamiento.
Se prepararon y analizaron tres tipos diferentes de muestras: Resina epoxi con resina de intercambio iónico (RII); Resina epoxi con resina de intercambio iónico (RIIC) y agregado de polvo de carbono y Resina epoxi con resina de intercambio iónico y agregado de arcilla, bentonita, (RIIG). Las diferentes tipos de probetas, fueron pirolizadas con una rampa de aumento de temperatura de 2 ºC min-1 hasta llegar a valores máximos en el rango entre 200 ºC y 800 ºC, permaneciendo en ellos durante una hora, en vacío. En todos los casos se obtuvieron datos de pérdida de masa, disminución de volumen, porosidad, área especifica, dureza, ensayo de compresión, como así también el estudio de la lixiviación de isotopos absorbidos (se emplearon sustancias no radiactivas que simulan el problema real de los residuos radioactivos), en los cuales los elementos contaminantes Cs+, Sr2+, Co2+ y Ni2+, quedan atrapados dentro del material carbonoso. A su vez, la superficie y el centro de los compuestos de carbono obtenidos fueron observados con microscopia electrónica de barrido (SEM), como así también se observaron con micrografía FEG-SEM los compuestos carbonosos cargados y se obtuvieron en forma cuantitativa cantidades de los iones anteriormente descriptos y su distribución dentro del monolito. Por otro lado, se evaluaron también las propiedades térmicas de los compuestos mediante análisis termogravimétrico (TGA-DTA). Los principales resultados obtenidos demostraron una pérdida de masa superior al 80%; una disminución de volumen superior al 70%; valores de porosidad muy bajos para las temperaturas extremas (200 ºC y 800 ºC); valores de máximos de compresión se obtuvieron para temperaturas mínimas como 200 ºC y 300 ºC; aumento de los valores de dureza con la temperatura. En cuanto a los resultados de lixiviación se obtuvieron valores del orden de 10 veces menores a los que se obtiene con el cemento, en todos los tipos de compuestos carbonosos. Se pudieron ver diferencias notables, entre las probetas con y sin el agregado de aditivo reforzante, en relación a la disminución de masa y de volumen, como así también la lixiviación. Los resultados más favorables fueron los de las probetas sin agregado alguno, y en cuanto a la dureza y compresión el comportamiento óptimo se da con el agregado de arcilla reforzante (bentonita).
Complete Title
New methods for the immobilization of spent ion exchange resins
Abstract
The following Thesis is framed in the context of development of methods for the immobilization of spent ion exchange resins using novel, simple to implement, low cost and scalable processes that generate materials with improved properties with respect to those obtained using cementation and bitumenization. In particular, the work addressed the performance of epoxy resin as a binding matrix for the immobilization of spent ion exchange resins and at the same time determine the behavior of the monolith subsequent to the pyrolysis process identifying the most appropriate process parameters to treat these spent resins. Also investigated was the possibility of incorporation of inorganic and carbon additives that might further improve chemical and mechanical properties. These included mechanical integrity (for example: compression resistance), low lixiviation and high resistance to ionic radiation for a relevant time scale, for different process conditions.
Three different samples were prepared and analyzed as part of the work: Epoxy resin with ion exchange resin (RII); Epoxy resin with ion exchange resin and carbon powder added (RIIC); and Epoxy resin with ion exchange resin and organo-clay (bentonite) added (RIIG). The specimens were pyrolyzed under vacuum at temperatures in the range 200 ºC and 800 ºC. These temperatures were achieved using a temperature ramp of 2 °C/min. In all cases the mass loss, volume reduction, porosity, specific area, hardness and compressive strength were measured. The leaching of the non-radioactive elements Cs+, Sr+2, Co+2 and Ni+2 incorporated wthin the ion exchange resins were investigated to simulate actual spent resins. Elemental distributions and microstructural changes in the simulated spent resin monoliths were observed using Scanning Electron Microscopy (SEM) with energy dispersive X-ray analysis. The thermal properties of the monoliths and other compounds were evaluated using thermogravimetric analysis (TGA-DTA).
Results show a loss of mass in excess of 80%, a decrease of the volume of around 70% and very low porosity values for extreme temperatures (200 ºC and 800 ºC). Maximum compressive strength values were obtained for the lowest temperatures such as 200 ºC and 300 ºC. Hardness generally increased as the temperature increased. Regarding the leaching experiments, values close to an order of magnitude lower than those for cement were obtained for all carbonaceous compounds. Remarkable differences in mass loss and volume reduction as well as leaching were obtained between specimens with and without the inclusion of additives. The best mechanical properties and leaching results were obtained for monoliths that included organo clays (bentonite) as additives.
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