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    Tesis

    Estudio de la permeación de hidrógeno en láminas metálicas por espectroscopia de impedancia electroquímica

    1999



    Título Estudio de la permeación de hidrógeno en láminas metálicas por espectroscopia de impedancia electroquímica
    Nombre Crespo, Eduardo Ariel
    Licenciado en Física Universidad Nacional de La Plata Argentina
    Magister en ciencia y tecnologia de materiales UNSAM
    Doctor en Ciencia y Tecnología, mención Materiales UNSAM
    Directores Dr. Carranza Ricardo M.. CNEA UNSAM
    Dr. Collet Lacoste Juan.
    . CNEA - Departamento Materiales, Centro Atómico Constituyentes. Dpto de Física, Universidad Nacional del Comahue.
    Fecha Defensa 1999
    Jurado

    Código IT/TD-3/99

    Resumen

    El aporte original de este trabajo consiste en la implementación de la técnica de modulación electroquímica para abordar el análisis del transporte de hidrógeno a través de láminas metálicas. Al esquema experimental clásico de la permeación de hidrógeno, doble celda de permeación con sus correspondientes potenciostatos, se agrega la modulación del potencial de generación de hidrógeno, lo que conduce a la medición de la función transferencia de permeación. Una de las ventajas de la modulación es que permite separar procesos cuyas constantes de tiempo son diferentes. Los resultados experimentales obtenidos muestran los significativos aportes que puede brindar esta técnica respecto a las de saltos de potencial o corriente.
    Para ello se seleccionaron las corrientes electroquímicas de entrada (j0) y de salida (jL) de hidrógeno como las variables que definen la función de transferencia de permeación electroquímica HjL,j0(ω). En ella se encuentran propiedades intrínsecas del sistema, como también la información sobre las condiciones de contorno existentes a la entrada y a la salida del material, y en las distintas fases del sistema. Frente al método clásico de saltos, esta técnica tiene la ventaja de que, al ser pequeña la perturbación aplicada al sistema, las ecuaciones que lo describen pueden ser linealizadas con el fin de obtener soluciones analíticas de las funciones de transferencia, ayudando a una mejor comprensión de la cinética del proceso.
    Se encontró que la función de transferencia de permeación electroquímica es sensible a las variables que modifican el transporte de hidrógeno en metales. Por medio del ajuste de los modelos teóricos desarrollados a los resultados experimentales, se pudieron determinar parámetros característicos de la difusión, energías de activación, etc.. Se definieron a su vez otros parámetros cinéticos relacionados con los mecanismos superficiales de descarga, adsorción y recombinación de hidrógeno. A través de una solución numérica por diferencias finitas se demostró que la coexistencia de zonas superficiales microscópicas con y sin recubrimiento de Pd distribuidas uniformemente sobre la superficie no alteran la permeación de hidrógeno en comparación con la obtenida con un recubrimiento perfecto de Pd del mismo espesor. Se planteó un modelo para la interpretación de los espectros obtenidos en láminas de hierro cuando en sus caras de salida se permite el crecimiento de una película pasiva. Este modelo predice la existencia de trampas al flujo de hidrógeno dentro de la película pasiva.

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    Abstract


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