Influencia de la Superficie y las Vacancias de Oxígeno en la Formación de un Gas de Electrones Bidimensional en SrTiO3
2025
| Tesista | Manuel González Rodríguez Diez Ingeniero en Materiales - Instituto Sabato - UNSAM - CNEA - Argentina. Magister en Ciencia y Tecnología de Materiales - Instituto Sabato - UNSAM - CNEA - Argentina |
| Director | Dr. Ruben Weht. CNEA - Argentina |
| Lugar de realización | Dpto. de Física de la Materia Condensada, Gerencia Investigación y Aplicaciones - GAIDI - CNEA - Argentina |
| Fecha Defensa | 05/06/2025 |
| Jurado | Dra. Verónica Vildosola. CONICET- Argentina. Dr. Roberto Pasianot. CNEA - Argentina Dr. Andŕes Santander-Syro . Université Paris-Saclay - Francia |
Título completo
Influencia de la Superficie y las Vacancias de Oxígeno en la Formación de un Gas de Electrones Bidimensional en SrTiO3
Resumen
En este trabajo se estudió, mediante códigos basados en la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT), el gas de electrones bidimensional (2DEG) encontrado experimentalmente en superficies de SrTiO3. Para esto realizamos simulaciones enfocadas en esta región del material, analizando diferentes terminaciones posibles. Se estudió el efecto de las vacancias de oxígeno en los diagramas de bandas y se investigó la difusión de los defectos en la superficie del sistema.
Observamos que tanto la composición química de la terminación, como la relajación superficial son de gran importancia en el SrTiO3 para la determinación del diagrama de bandas final. Nuestros resultados también parecen indicar que el papel de las vacancias de oxígeno—en las superficies estudiadas al menos—no es tan crítico como el de la propia relajación superficial; su aporte más importante hacia la conducción bidimensional es la del dopaje de electrones al sistema. De todas formas, encontramos que los cálculos realizados en los materiales con defectos representan correctamente varios de los aspectos observados en experimentos de ARPES.
Estudiando la energía de formación de vacancias para diferentes posiciones, se halló que presentan un sitio preferencial en la superficie, mientras que la posición menos favorable parece ser la siguiente capa. Utilizando la técnica Nudged Elastic Band (NEB) pudimos encontrar un posible efecto superficial que permite confinar las vacancias mediante las barreras energéticas de difusión, lo que en principio podría parecer útil—porque pueden llegar a facilitar la formación del gas de electrones bidimensional debido a su carga positiva—sin embargo también los hace menos estables, ya que las vacancias serán reemplazadas rápidamente por oxígenos una vez expuesto al material a una atmósfera con este elemento. Por último, mediante la misma técnica, hallamos un comportamiento opuesto en la forma en que se originan y distribuyen las vacancias en las terminaciones TiO2 y SrO, sugiriendo que esto puede tener repercusiones en la práctica.
Observamos que tanto la composición química de la terminación, como la relajación superficial son de gran importancia en el SrTiO3 para la determinación del diagrama de bandas final. Nuestros resultados también parecen indicar que el papel de las vacancias de oxígeno—en las superficies estudiadas al menos—no es tan crítico como el de la propia relajación superficial; su aporte más importante hacia la conducción bidimensional es la del dopaje de electrones al sistema. De todas formas, encontramos que los cálculos realizados en los materiales con defectos representan correctamente varios de los aspectos observados en experimentos de ARPES.
Estudiando la energía de formación de vacancias para diferentes posiciones, se halló que presentan un sitio preferencial en la superficie, mientras que la posición menos favorable parece ser la siguiente capa. Utilizando la técnica Nudged Elastic Band (NEB) pudimos encontrar un posible efecto superficial que permite confinar las vacancias mediante las barreras energéticas de difusión, lo que en principio podría parecer útil—porque pueden llegar a facilitar la formación del gas de electrones bidimensional debido a su carga positiva—sin embargo también los hace menos estables, ya que las vacancias serán reemplazadas rápidamente por oxígenos una vez expuesto al material a una atmósfera con este elemento. Por último, mediante la misma técnica, hallamos un comportamiento opuesto en la forma en que se originan y distribuyen las vacancias en las terminaciones TiO2 y SrO, sugiriendo que esto puede tener repercusiones en la práctica.
Complete Title
Influence of Surface and Oxygen Vacancies on the Formation of a Two-Dimensional Electron Gas in SrTiO3
Abstract
In this work we studied, via codes based on the Density Functional Theory (DFT), the two-dimensional electron gas experimentally (2DEG) found at SrTiO3 surfaces. To do this we performed simulations focused on this region of the material, analyzing different possible terminations. The effect of the oxygen vacancies on the band diagrams was studied and the diffusion of defects in the surface was also investigated.
We observed that both the surface chemical composition and the surface relaxation are of great importance in SrTiO3 for the determination of the final band diagram. Our results also seem to suggest that the role of the oxygen vacancies in the system—at least in the surfaces we studied—is not as critical as that of the surface relaxation; their contributions towards the two-dimensional conductivity is mostly reduced to electron doping.
By studying the formation energy of vacancies for different positions, we found that there is a preferential site for these at the surface, meanwhile it seems that the next layer is the least favourable. Using the Nudged Elastic Band (NEB) method we found a possible surface effect that favours vacancy confinement using the activation energies for diffusion, which at first glance may seem like a good thing—because it is concentrating these positively charged defects in the region, facilitating the formation of the 2DEG—however it also makes these systems less stable since the vacancies can be easily replaced by oxygen atoms from the atmosphere once the material is exposed to one. Finally, using the same technique, we found an opposing behaviour in the way the vacancies originate and are distributed in the TiO2 and SrO terminations, suggesting that this may have implications in prac
We observed that both the surface chemical composition and the surface relaxation are of great importance in SrTiO3 for the determination of the final band diagram. Our results also seem to suggest that the role of the oxygen vacancies in the system—at least in the surfaces we studied—is not as critical as that of the surface relaxation; their contributions towards the two-dimensional conductivity is mostly reduced to electron doping.
By studying the formation energy of vacancies for different positions, we found that there is a preferential site for these at the surface, meanwhile it seems that the next layer is the least favourable. Using the Nudged Elastic Band (NEB) method we found a possible surface effect that favours vacancy confinement using the activation energies for diffusion, which at first glance may seem like a good thing—because it is concentrating these positively charged defects in the region, facilitating the formation of the 2DEG—however it also makes these systems less stable since the vacancies can be easily replaced by oxygen atoms from the atmosphere once the material is exposed to one. Finally, using the same technique, we found an opposing behaviour in the way the vacancies originate and are distributed in the TiO2 and SrO terminations, suggesting that this may have implications in prac
volver al listado