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    Tesis

    Determinación de la tempertura de solubilidad terminal del hidrógeno y la entalpía de disolución de la fase hidruro en Zircaloy-4 irradiado con neutrones

    2003



    Título Determinación de la tempertura de solubilidad terminal del hidrógeno y la entalpía de disolución de la fase hidruro en Zircaloy-4 irradiado con neutrones
    Nombre Vizcaíno, Pablo
    Licenciado en Fisica Universidad de Buenos Aires Argentina
    Magister en ciencia y tecnologia de materiales UNSAM
    Doctor en Ciencia y Tecnología, Mención Materiales UNSAM
    Directores Dr. Banchik Abraham David. CNEA
    Dr. Abriata José Pablo.
    . CNEA Centro Atómico Constituyentes
    Fecha Defensa 2003
    Jurado

    Código IT/TD--11/03

    Resumen

    Un tema de gran actualidad para la industria nuclear es la extensión de vida de las centrales nucleares de potencia que se hallan en operación. En este marco, uno de los temas en que se concentran mayores esfuerzos es el estudio de las causas del envejecimiento de los componentes que operan dentro de un reactor nuclear de potencia. Gran parte de estos componentes se fabrican en base a aleaciones de circonio, siendo el Zircaloy-4 una de las de mayor aplicación.
    Una de las causas del envejecimiento de estos componentes es la incorporación de hidrógeno que ocurre durante la operación del reactor. La solubilidad del hidrógeno en circonio es baja y cuando se supera el límite de solubilidad comienza la precipitación de hidruros de circonio.Esa fase es muy frágil y su presencia resta ductilidad al metal. La presencia y acumulación de hidruros puede llevar a la falla mecánica del componente, hecho que puede ocurrir cuando el reactor se encuentra en operación.
    Las fases del sistema Zr-H y sus propiedades han sido estudiadas profusamente en los últimos 50 años. Sin embargo, la abundante información acumulada proviene de aleaciones de circonio que no soportan las severas condiciones de un reactor, es decir, son datos obtenidos de materiales no irradiados. Es evidente que si la irradiación neutrónica tuviera efectos significativos sobre la solubilidad del hidrógeno en el metal, los criterios de vida útil de los componentes de base circonio podrían ser revisados e incluso modificados. De manera que el conocimiento de la solubilidad del hidrógeno en aleaciones de circonio irradiadas es un tema que reviste gran importancia.
    Existen muy pocos datos publicados en este tema. La escasa información accesible se restringe al rango de bajas concentraciones de hidrógeno (<75 ppm) y bajas fluencias neutrónicas (≤1020 n/cm2). Se desconocen por completo los efectos de las altas fluencias neutrónicas sobre la solubilidad del hidrógeno. El aporte de datos en el rango de concentraciones intermedias y especialmente si provienen de un material sometido a altas fluencias sería original y de segura aplicación tecnológica. En este marco, con la intención de realizar un aporte al conocimiento de este tema se fijó como objetivo de la presente tesis la Determinación de la temperatura de solubilidad terminal del hidrógeno y la entalpía de disolución de la fase hidruro en Zircaloy-4 irradiado con neutrones en un reactor nuclear de potencia.
    Para estas determinaciones se utilizó la técnica calorimétrica conocida como calorimetría de barrido.
    Como paso previo a esta tarea se midieron la temperatura de solubilidad terminal en disolución, TSSd, y la entalpía de disolución, ΔHδ→α, en Zircaloy-4 no irradiado. Estos datos fueron utilizados como referencia para las mediciones en material irradiado. Las determinaciones se realizaron en el rango de composiciones de 80 a 640 ppm, que cubre gran parte del intervalo de solubilidad del hidrógeno en fase αZr.
    El material irradiado estudiado es Zircaloy-4 proveniente de canales de enfriamiento retirados de la Central Nuclear de Atucha I luego de 10.3 años de operación a plena potencia.Las muestras irradiadas se tomaron a lo largo de dos canales de enfriamiento. Sus flujos neutrónicos acumulados varían entre 0.4 y 1.0x1022 n/cm2, este rango es considerado de altas fluencias neutrónicas. Su rango de composiciones se encuentra entre 150 y 380 ppm. Los resultados obtenidos en material irradiado en muestras de alta fluencia se sintetizan en los siguientes párrafos:
    Los valores de temperatura de solubilidad terminal determinados en la primera corrida en el calorímetro son de 50 a 150°C inferiores a los correspondientes a material no irradiado con iguales concentraciones de hidrógeno. Este resultado es completamente original. Casi todos los valores de temperatura de solubilidad terminal medidos a las muestras irradiadas se encuentran dentro del rango de temperaturas de operación del reactor (260- 300°C). Este resultado es novedoso e inesperado, ya que estas muestras difieren en sus concentraciones de hidrógeno.
    Después de varias corridas la temperatura de solubilidad alcanza un valor estable y luego de tratamientos térmicos prolongados a altas temperaturas (600°) tiende asintóticamente al valor no irradiado. Este comportamiento tampoco se ha observado en muestras de baja fluencia. En las determinaciones de la entalpía de disolución en material irradiado se ha observado un comportamiento idéntico al anteriormente descrito para la temperatura de solubilidad. Este constituye en si mismo otro aporte original, ya que no existen determinaciones de entalpía en materiales irradiados en la literatura.
    Los resultados obtenidos pueden explicarse en términos de una hipótesis de trampas para el hidrógeno. En esta hipótesis se asume que a la temperatura de operación del reactor, la fracción del total de átomos de hidrógeno que supere el límite de solubilidad del material no irradiado, es atrapada en defectos generados por la irradiación en lugar de precipitar como hidruros. Los tratamientos térmicos recuperan lentamente el daño por radiación eliminando gradualmente las trampas para el hidrógeno. De este modo cada recocido libera átomos de hidrógeno que al enfriarse el material precipitan como hidruros. Luego de cada recocido la masa de hidruros en la muestra aumenta y consecuentemente el valor de TSSd medido en una corrida posterior será mayor.
    Debido a la mayor estabilidad de los loops de dislocaciones de tipo a las altas temperaturas, reportada en años recientes, es muy probable que este tipo de defectos se transformen en sitios estables para el hidrógeno. Esto explicaría la lenta cinética de recuperación de la solubilidad observada en el material no irradiado.

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