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    Tesis

    Estrategias para la mejora de la procesabilidad y propiedades de materiales basados en polihidroxibutirato

    2012



    Nombre Adrián Francisco BOTANA
    Ingeniero en Materiales - Instituto Sabato UNSAM/CNEA - Argentina
    Doctor en Ciencia y Tecnología, Mención Materiales - Instituto Sabato UNSAM/CNEA - Argentina
    Directora Dra. Patricia EISENBERG.  INTI Plásticos, UNSAM - Argentina
    CodirectoraDra. Mariana MOLLO.  INTI Plásticos, UNSAM - Argentina
    Lugar de realizaciónINTI Plásticos - Argentina
    Fecha Defensa 05/10/2012
    Jurado Dra. Celina Raquel BERNAL.  UBA, CONICET - Argentina
    Dr. Raúl DE MICHELI.  Alloys S.R.L. - Argentina
    Dra. Élida B. HERMIDA.  CNEA, UNSAM, CONICET - Argentina
    Código IS/TD 64/12

    Título completo

    Estrategias para la mejora de la procesabilidad y propiedades de materiales basados en polihidroxibutirato

    Resumen

    El polihidroxibutirato (PHB) es un poliéster alifático biodegradable obtenido a partir de recursos renovables. Este polímero presenta como limitaciones la baja tenacidad y la baja estabilidad térmica, que representan un serio problema al diseñar las etapas y condiciones de procesamiento. El objetivo general del presente trabajo de tesis es plantear estrategias que permitan mejorar tanto la procesabilidad como las propiedades del PHB, con el propósito de ampliar la ventana de procesamiento y obtener materiales a escala planta piloto para distintas aplicaciones. Dichas estrategias involucraron la mezcla de PHB con policaprolactona (PCL), un poliéster sintético biodegradable, y la obtención de nanocompuestos con montmorillonita orgánicamente modificada Cloisite30B (30B-M). La mezcla PHB/PCL llevó a la obtención de materiales con mayor capacidad de deformación a medida que aumentaba la proporción de PCL en la mezcla. Para las mezclas de matriz PCL se observó adhesión física entre matriz y fase dispersa, debido a las diferencias en las temperaturas de cristalización de ambos polímeros. Las tecnologías de nanocompuestos poliméricos con montmorillonita son en su conjunto un campo de desarrollo relativamente nuevo. En este marco se obtuvieron nanocompuestos de PHB y PCL con 5% de arcilla orgánicamente modificada 30B-M: PHB30B y PCL30B. El agregado de la arcilla disminuye la temperatura de fusión del PHB y mantiene la estabilidad térmica, ampliando la ventana de procesamiento. Para PHB se generó un nanocompuesto con estructuras intercaladas y exfoliadas responsables del aumento en el módulo elástico y de un mejor comportamiento frente al fuego. En el compuesto con PCL se observó también la intercalación / exfoliación de la arcilla. Sin embargo no se observaron cambios en el comportamiento térmico de la PCL. Los nanocompuestos PCL30B presentaron mejoras en el módulo elástico, estabilidad térmica a la oxidación, en las propiedades barrera (disminución de la permeabilidad al oxígeno) y en el comportamiento frente al fuego. Se obtuvieron nanocompuestos a partir de mezclas de PHB/PCL con 30B-M en mezclador discontinuo y en extrusora doble tornillo, estudiando los efectos de ambos procesos en las propiedades de los materiales. Se observó que la arcilla se localiza en la interfase actuando como emulsificante, modificando la morfología de la mezcla. Además, se observó que la arcilla interacciona preferencialmente con la fase de PHB. Para el sistema de estudio el procesamiento en extrusora doble tornillo favoreció la intercalación / exfoliación de la arcilla. El agregado de la arcilla en la mezcla disminuyó la temperatura de fusión del PHB, ampliando la ventana de procesamiento y disminuyendo la probabilidad de degradación térmica. Finalmente, se realizaron películas por extrusión plana y se evaluaron sus propiedades. Las películas obtenidas a partir de la mezcla PHB/PCL 50/50 / 30B-M (5%) presentaron un mejor desempeño en las propiedades de barrera y en la estabilidad térmica. Las películas obtenidas a partir de la mezcla PHB/PCL 20/80 presentaron una notable mejora en las propiedades mecánicas en la dirección de extrusión.

    Complete Title

    Strategies for enhancement of processability and properties of polyhydroxybutyrate based materials

    Abstract

    Polyhydroxybutyrate (PHB) is a biodegradable aliphatic polyester obtained from renewable resources. Processability and use of this polymer are limited by its low toughness and low thermal stability. The aim of this thesis is to propose strategies to improve the processability of PHB broadening its processing window, as well as improve their properties in order to obtain materials with PHB at pilot plant scale for different applications. For this purpose, blends of PHB and polycaprolactone (PCL) were carried out, obtaining materials with higher elongation at break as the ratio of PCL in the blend increases. Due to the difference in crystallization temperatures of PHB and PCL, physical adhesion between matrix and disperse phase was observed for PCL matrix blend. Montmorillonite-polymer nanocomposite technologies are a relatively new field of development. In this context, nanocomposites of PHB and PCL with 5% of an organically modified montmorillonite Cloisite30B (30B-M) were obtained: PHB30B and PCL30B. Clay addition lowers melt temperature of PHB, broadening processing window. PHB30B composite with higher elastic modulus and a better behaviour against fire was achieved due to the intercalated and exfoliated clay structures. Intercalation / exfoliation of the clay was also observed in PCL30B composite. An increase in elastic modulus, better thermal stability, decrease of oxygen permeability and an enhanced behaviour against fire were observed. Finally, films by cast film extrusion were obtained. Barrier and thermal stability properties improve when 30B-M is present in PHB/PCL 50/50 blend. Mechanical properties in machine direction improve noticeably for PHB/PCL 20/80 blend.

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