Tesis

En el marco de los reactores de agua liviana surge el estudio de la extensión de los ciclos de recambio y de quemado de combustible, buscando disminuir el costo de producción de energía nucleoeléctrica y reduciendo la cantidad de uranio utilizada. Se trata de aumentar el enriquecimiento del uranio presente en el combustible, lo que implica un incremento de la reactividad en el núcleo del reactor. Por ello, se requiere un mecanismo que permita controlar el sistema, contrarrestando la elevada reactividad inicial pero que a su vez procure un funcionamiento eficiente a lo largo de todo el ciclo de operación. Un posible mecanismo de control es la utilización  de venenos quemables en estado sólido como los óxidos de gadolinio (Gd₂O₃) y erbio (Er₂O₃), cumpliendo el rol de absorber neutrones sin producir neutrones adicionales como resultado de la captura. En este marco, se abordó la propuesta de incorporar Er en las aleaciones base Zr de las vainas combustibles, utilizándolo como veneno quemable sólido.

Las aleaciones base Zr deben cumplir estrictos requisitos en cuanto a propiedades mecánicas y resistencia a la corrosión, ambas condicionadas por la microestructura resultante de los procesos de fabricación. Para el conocimiento y control de la microestructura se propuso un estudio cinético y termodinámico del sistema Er-Nb, siendo el Nb un aleante importante en las aleaciones base Zr.

En primera instancia se caracterizaron muestras de Er, Nb y Zr-Nb por diferentes técnicas como microscopía electrónica de barrido, fluorescencia de rayos X e ICP-Masas. Además, se realizaron análisis por difracción de rayos X y Laser Induced-Breakdown Spectroscopy (LIBS), técnicas que presentaron información relevante tanto para la caracterización de los materiales de partida como para los estudios cinético y termodinámico posteriores.

El estudio cinético involucró la preparación de muestras para experiencias de difusión a dilución infinita (DDI), depositando una película delgada de Er sobre muestras de Nb. Se realizaron cálculos en base al coeficiente de autodifusión del Nb, definiendo las temperaturas y duración de los tratamientos térmicos (TTs). Luego, se realizaron tres TTs en atmósfera de vacío dinámico y dos en tubo sellado con sobrepresión de Ar, todos a diferentes temperaturas en el rango de 1000°C a 1350°C. Finalmente, se utilizó la técnica LIBS para la medición y obtención de perfiles de difusión.

A su vez, el estudio cinético incluyó la interacción de pares Er/Nb y Er/Zr-Nb, utilizando un arreglo de interdifusión (ID). Se realizó un TT de 3 meses de duración a 1000 °C, obteniendo luego perfiles de ID mediante la técnica LIBS. Ajustando el perfil de Er en la aleación Zr-Nb se obtuvo el coeficiente de difusión a 1000 °C, cuyo valor resultó cercano al de autodifusión del Zr. Además, pudo observarse una baja solubilidad en la interfaz Er/Nb. Mediante SEM se observaron dos nuevas fases formadas durante el TT, una rica en Er y otra rica en Zr. En un estudio complementario por DRX se detectó la presencia de dos picos sin identificar que se asociaron a esas nuevas fases.

El estudio termodinámico consistió en el análisis del diagrama de fases Er-Nb propuesto por Bernard Love en 1961, de carácter tentativo. Se fundieron dos aleaciones Er-Nb mediante un horno de arco de electrodo consumible, obteniendo una aleación con falta de fusión de Nb y otra homogénea. En ambos casos los resultados de las mediciones por DRX arrojaron un pico sin identificar que podría corresponderse con una nueva fase Er_xNb_y.

Palabras clave: veneno quemable, erbio, aleaciones base Zr, difusión, diagrama de fases.