Síntesis, caracterización y empleo de nanofluidos estables basados en nanopartículas de hierro para la remediación de metales y metaloides en agua y suelos
2025
| Tesista | Julieta CRESPI Ingeniería Química, Universidad Tecnológica Nacional, Facultad Regional Rosario |
| Directores | Dra. Ing. Natalia Quici. CNEA - Argentina |
| Lugar de realización | División Química de la Remediación Ambiental, Departamento Química Ambiental, Gerencia Química, Gerencia de Área Seguridad Nuclear y Ambiente, CAC-CNEA - Argentina |
| Fecha Defensa | 20/12/2024 |
| Jurado | Dr. Roberto CANDAL. UNSAM, CONICET - Argentina |
Título completo
Síntesis, caracterización y empleo de nanofluidos estables basados en nanopartículas de hierro para la remediación de metales y metaloides en agua y suelos
Resumen
En esta tesis se estudió la preparación de nanofluidos estables basados en nanopartículas de hierro cerovalente y óxidos de hierro, empleando distintos polielectrolitos con el objetivo de prevenir su agregación y sedimentación, con miras a una implementación para remediación in situ de contaminantes inorgánicos de interés en agua y suelo.
Para determinar la estabilidad de los nanofluidos se evaluó la velocidad de sedimentación de las nanopartículas a partir de curvas de sedimentación. Estas fueron determinadas mediante una técnica consistente en el análisis de fotografías, que permite cuantificar la cantidad de nanopartículas en suspensión a partir de la intensidad de gris. Se determinaron los estabilizantes óptimos y las concentraciones de hierro y estabilizante a emplear.
Por otro lado, se realizaron ensayos de transporte en columnas de lecho poroso, comparando la movilidad de las nanopartículas estabilizadas en comparación con las no estabilizadas, y analizando los mecanismos de transporte actuantes. Se estudió también el escalado del ensayo, evaluando la movilidad en una columna a escala piloto. Los resultados se emplearon para modelar las ecuaciones de transporte, según la teoría de filtración de coloides y las ecuaciones de advección-dispersión.
Adicionalmente, los resultados obtenidos se complementaron mediante la caracterización reológica de los nanofluidos y las soluciones de estabilizantes seleccionados. Se analizaron los mecanismos de interacción entre los polielectrolitos y las nanopartículas.
Finalmente, se estudió la reactividad de las nanopartículas en batch y en columna. En los sistemas batch se estudió la reacción con Cr(VI) para comparar la capacidad de remoción de los nanofluidos, estabilizados o no. En columna, se estudió un sistema del tipo barrera reactiva permeable. Adicionalmente, se estudió la remoción de U(VI) y se buscó evitar la redisolución del uranio en medio óxico por agregado de Cr(VI). A partir de la comparación entre los sistemas y el análisis de las muestras obtenidas luego de la remoción mediante técnicas de caracterización de sólidos, se propuso el mecanismo de reacción que favorecería el anclaje del U en el sólido.
Complete Title
Synthesis, characterization, and application of stable nanofluids based on iron nanoparticles for the remediation of metals and metalloids in water and soils
Abstract
In this thesis, the preparation of stable nanofluids based on zerovalent iron nanoparticles and iron oxides for the removal of inorganic contaminants of interest in water and soil was studied. The stabilization of nanoparticles using different polyelectrolytes was studied to prevent their aggregation and sedimentation, aiming for implementation in in situ remediation.
To study the stabilization of the nanoparticles, eight different polyelectrolytes were tested, and the stability conditions were defined based by determining the sedimentation rate. Various techniques were compared to evaluate nanoparticle sedimentation, including one developed within the framework of this thesis. This technique involves analyzing photographs using open-source software, which allows quantification of the amount of nanoparticles in suspension based on grayscale intensity. By analyzing the sedimentation curves obtained from these measurements, the optimal stabilizers and the concentrations of iron and stabilizer to be used were determined.
Transport tests with porous bed columns were carried out with the selected nanofluids. The mobility of stabilized nanoparticles was compared with that of the non-stabilized ones, analyzing the underlying transport mechanisms, which depend on the interactions between nanoparticles and between nanoparticles and the medium. The scale-up of the test was also studied by analyzing the mobility in a pilot-scale column. The results were used to model the transport equations, according to colloid filtration theory and advection-dispersion equations, using specific software.
Additionally, the nanofluids and stabilizer solutions were characterized rheologically to study their behaviour under flow and their ability to stabilize nanoparticles. The results obtained complemented the sedimentation and transport studies, by analyzing the interactions mechanisms between polyelectrolytes and nanoparticles.
Finally, the reactivity of the nanoparticles in batch and column systems was studied. In the batch systems, the reaction with Cr(VI) was investigated to evaluate the removal capacity of the nanofluids, both stabilized and non-stabilized. In the column a permeable reactive barrier system was studied. Additionally, the removal of U(VI) was explored, aiming to prevent the redissolution of uranium under oxic conditions by adding Cr(VI). Based on the comparison between the systems and the analysis of the samples obtained after removal using solid characterization techniques, the reaction mechanism that would favor the anchoring of U in the solid was proposed.
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