Solubilidad de circonio en U[Al,Si]3. - Pizarro, Luis María (2008)
En el marco del programa RERTR (Reduced Enrichment for Research and Test Reactors) varias aleaciones de uranio están siendo analizadas. El objetivo del programa es desarrollar un combustible base uranio de alta densidad que permanezca estable en la fase cúbica centrada en el cuerpo (bcc) durante la fabricación e irradiación. Uno de los diseños de placas de elementos combustibles actualmente en uso, utiliza el concepto de dispersión de un polvo del combustible U(Mo) en polvo de aluminio formando un compacto que luego se colamina con aluminio en un conjunto compacto, marco, tapa. Sin embargo, la dispersión de combustible U-Mo en Al presenta el problema del inchamiento, debido fundamentalmente a los gases de fisión generados en la zona de interacción Al-combustible. La cantidad y composición de productos de interacción es un factor determinante en el crecimiento e interconexión de las burbujas de fisión de mayor tamaño. Entre los posibles compuestos UAlx, la presencia de UAl4 favorecería la formación de esas burbujas, por lo que se busca inhibir su formación a favor de la estabilización del compuesto UAl3. Un camino que está siendo transitado para resolver el problema es el agregado de aleantes tanto en la matriz de Al como en el combustible. Resultados de la literatura muestran la efectividad de los aleantes Si o Zr en cantidades suficientes como inhibidores de la formación del compuesto UAl4. Nos propusimos en este trabajo un estudio de la cooperación de ambos aleantes para lograr el efecto deseado. Se fundió en horno de arco una aleación de referencia de contenido en peso U49 por ciento-Al50,9 por ciento-Si 0,1 por ciento en la cual se comprobó la presencia del compuesto UAl4. Seguidamente se fundieron aleaciones con contenido creciente de Zr manteniendo fijos los contenidos de los otros tres elementos. Se realizaron tratamientos térmicos de estabilización de fases a 600 grados C. Muestras de todas las aleaciones fueron estudiadas por metalografía óptica y electrónica. La identificación y caracterización cristalográfica de las fases están basadas en análisis de espectros obtenidos por difracción de rayos X (DRX) y en medidas de composición en microsonda electrónica (WDS: Wavelength Dispersive X-Ray Spectroscopy). Los resultados de los tratamientos térmicos a 600 grados C indican que: - El Zr fue hallado en solución en la fase primaria (U,Zr)(Al,Si)3 hasta un contenido de 7 por ciento at.; - La fase primaria (U,Zr)(Al,Si)3 con contenido de Zr superior al 5 por ciento at. no transformó parcialmente UAl4; - El agregado de 9.18 por ciento at de Si reduce en 1 por ciento el contenido de Zr necesario para evitar la transformación de (U,Zr)(Al,Si)3 en UAl4. Como camino alternativo al estudio de los equilibrios de fases, se recurrió al cálculo dentro de la termodinámica de primeros principios bajo la hipótesis de que la aparición de los distintos compuestos en la interfase están relacionados con la estabilidad relativa de las fases. Se tuvo en cuenta la evidencia experimental obtenida en el análisis de pares de difusión U-7 por ciento Mo y Al-5.2 por ciento o 7.1 por ciento Si tratados térmicamente entre 340 y 580 grados C fuera del reactor. En ellos se observó la formación de solución sólida (U,Mo)(Al,Si)3 en la particular relación 1/3 para el cociente de los contenidos de Si y Al. No se encontró (U.Mo)Al4. Como sólida U(Al,Si)3 dentro del pseudobinario UAl3-USi3. Siendo el interés experimental el de evaluar la acción conjunta de Si y Zr en la estabilización, se obtuvo además, la descripción termodinámica de la solución sólida (U,Zr)Al3 en el pseudobinario UAl3-ZrAl3.