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Preparación de fotocatalizadores de TiO2 soportados para su uso en potabilización de aguas
El TiO2 es un conocido fotocatalizador para la desinfección y desintoxicación de aguas. Generalmente se lo utiliza en forma de suspensión en el agua contaminada, y al irradiarse el sistema con luz UV se forman especies reactivas que transforman los contaminantes por un proceso denominado fotocatálisis heterogénea. Sin embargo, el uso de TiO2 en polvo implica la necesidad de incorporar una etapa de separación y recuperación del catalizador en el proceso de descontaminación, que puede eliminarse si se inmoviliza el TiO2 soportándolo sobre distintos sustratos. En este trabajo se exponen los resultados de preparación, caracterización y actividad fotocatalítica de muestras de TiO2 inmovilizado por tres técnicas diferentes: 1) impregnación de una suspensión de TiO2 comercial particulado (Degussa P-25) a esferas cerámicas por inmersión directa; 2) impregnación de una suspensión de P-25 por dip-coating a anillos de vidrio; 3] formación de películas de TiO2 sobre placas de vidrio de borosilicato mediante un método combinado sol-gel a partir de tetraisopropóxido de titanio, Ti(O-iC3H7)4, combinado con el agregado de P-25. En todos los casos, se analizó la influencia de los parámetros de cada método de inmovilización en la actividad fotocatalítica. Debido a que se planea usar el catalizador inmovilizado en un fotorreactor de recirculación, o de flujo continuo, se evaluó su estabilidad frente a un flujo de agua donde pueden tener lugar efectos abrasivos y erosivos del agua en circulación, que podrían remover el recubrimiento de TiO2 con el tiempo de uso. En el caso de las placas recubiertas por sol-gel, la caracterización del material se realizó por microscopía electrónica de barrido y difracción de rayos X y, para evaluar la adherencia del recubrimiento, se realizaron ensayos de rayado. Adicionalmente, se evaluó la eficiencia fotocatalítica de películas de TiO2 depositadas por arcos catódicos preparadas por el grupo de Grupo de Descargas Eléctricas del Instituto de Física del Plasma (INIP-CONICET-UBA). Como contaminantes modelo para la evaluación de la actividad fotocatalítica se emplearon el 4-clorofenol, y el Cr(VI) en presencia de ácido etilendiaminotetraacético (EDTA). Las esferas y anillos recubiertos con P-25 presentaron muy buena eficiencia en la degradación del 4-CP, incluso al someterlos a sucesivos recursos. Por el método sol-gel combinado con el agregado de P-25, se obtuvieron películas de TiO2 de notable adherencia y fotoactividad, sobre todo en la reducción de Cr(VI) en presencia de EDTA. Las películas de TiO2 sintetizadas por arcos catódicos también dieron muy buenos rendimientos de reducción fotocatalítica de Cr(VI).
TiO2 is a well-known photocatalyst for water disinfection and econtamination. Usually it is employes as a powder suspended in the contaminated water. When the system is irradiated with UV light, very reactive species are created, able to transform pollutants in a process called Heterogeneous Photocatalysis. However, the use of particulate TiO2 involves the need of incorporating extra stages in the purification process, such as separation and catalyst recycling. These stages can be avoided by immobilizing TiO2 onto different supports. In this work, results of preparation, characterization and photocatalytic activity of TiO2 samples, immobilized by three different techniques, are presented: 1) direct impregnation of a suspension of particulate commercial TiO2 (Degussa P-25) on ceramic beads; 2) impregnation of glass rings by dip-coating of a P-25 suspension; 3) synthesis of TiO2 films on borosilicate glass plates by a sol-gel process using titanium tetraisopropoxide Ti(O-iC3H7)4 combined with the addition of P-25. In all cases, the influence of the parameters used in each method on the photocatalytic activity was analyzed. Because it is planned to use the immobilized catalyst in a recirculation or continuous-flow photorreactor, its stability towards a recirculation water flow, where abrasive and erosive effects may take place, causing removal of the TiO2 coating with the time of use, was evaluated. In the case of plates coated by sol-gel, the material was characterized by scanning electronic microscopy and X-ray diffraction, and scratch tests were performed for determining the coating adherence. In addition, the photocatalytic efficiency of TiO2 films deposited by cathodic arcs was studied. These films were prepared by the Electric Discharge Group of the Plasma Institute (CONICET-UBA). In order to evaluate the photocatalytic activity, 4-chlorophenol (4-CP), and Cr(VI) in the presence of ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA) or citric acid wwere used as model pollutants. Rings and beads coated with P-25 presented very good efficiency for 4-CP degradation, even after several reuses. By combining the sol-gel method with P-25 addition, TiO2 films of notable adherence and photoactivity were obtained, especially active for Cr(VI) reduction in the presence of EDTA. TiO2 films synthesized by cathodic arcs showed also high performance for Cr(VI) photocatalytic reduction.
Tesis para optar al título de Magister en Ciencia y Tecnología de Materiales. Director: Litter, Marta