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Tesis

Solubilidad de circonio en U[Al,Si]3

2008



Título Solubilidad de circonio en U[Al,Si]3
Nombre Pizarro, Luis María
Ingeniero Electrónico Universidad Nacional del Sur Argentina
Magister en Ciencia y Tecnología de Materiales UNSAM
Directores Dra. Alonso Paula. CNEA
Dr. Rubiolo Gerardo.
. CNEA Centro Atómico Constituyentes
Fecha Defensa 27/05/2008
Jurado Lic. Balart Silvia CNEA
Dr. Fernández Julián CNEA UNSAM
Dra. López Marisol CNEA
Código Código IT IS/T--113/08

Resumen

En el marco del programa RERTR (Reduced Enrichment for Research and Test Reactors) varias aleaciones de uranio están siendo analizadas. El objetivo del programa es desarrollar un combustible base uranio de alta densidad que permanezca estable en la fase cúbica centrada en el cuerpo (bcc) durante la fabricación e irradiación. Uno de los diseños de placas de elementos combustibles actualmente en uso, utiliza el concepto de dispersión de un polvo del combustible U(Mo) en polvo de aluminio formando un compacto que luego se colamina con aluminio en un conjunto compacto, marco, tapa. Sin embargo, la dispersión de combustible U-Mo en Al presenta el problema del inchamiento, debido fundamentalmente a los gases de fisión generados en la zona de interacción Al-combustible. La cantidad y composición de productos de interacción es un factor determinante en el crecimiento e interconexión de las burbujas de fisión de mayor tamaño. Entre los posibles compuestos UAlx, la presencia de UAl4 favorecería la formación de esas burbujas, por lo que se busca inhibir su formación a favor de la estabilización del compuesto UAl3. Un camino que está siendo transitado para resolver el problema es el agregado de aleantes tanto en la matriz de Al como en el combustible. Resultados de la literatura muestran la efectividad de los aleantes Si o Zr en cantidades suficientes como inhibidores de la formación del compuesto UAl4. Nos propusimos en este trabajo un estudio de la cooperación de ambos aleantes para lograr el efecto deseado. Se fundió en horno de arco una aleación de referencia de contenido en peso U49 por ciento-Al50,9 por ciento-Si 0,1 por ciento en la cual se comprobó la presencia del compuesto UAl4. Seguidamente se fundieron aleaciones con contenido creciente de Zr manteniendo fijos los contenidos de los otros tres elementos. Se realizaron tratamientos térmicos de estabilización de fases a 600 grados C. Muestras de todas las aleaciones fueron estudiadas por metalografía óptica y electrónica. La identificación y caracterización cristalográfica de las fases están basadas en análisis de espectros obtenidos por difracción de rayos X (DRX) y en medidas de composición en microsonda electrónica (WDS: Wavelength Dispersive X-Ray Spectroscopy). Los resultados de los tratamientos térmicos a 600 grados C indican que:
- El Zr fue hallado en solución en la fase primaria (U,Zr)(Al,Si)3 hasta un contenido de 7 por ciento at.;
- La fase primaria (U,Zr)(Al,Si)3 con contenido de Zr superior al 5 por ciento at. no transformó parcialmente UAl4;
- El agregado de 9.18 por ciento at de Si reduce en 1 por ciento el contenido de Zr necesario para evitar la transformación de (U,Zr)(Al,Si)3 en UAl4.
Como camino alternativo al estudio de los equilibrios de fases, se recurrió al cálculo dentro de la termodinámica de primeros principios bajo la hipótesis de que la aparición de los distintos compuestos en la interfase están relacionados con la estabilidad relativa de las fases. Se tuvo en cuenta la evidencia experimental obtenida en el análisis de pares de difusión U-7 por ciento Mo y Al-5.2 por ciento o 7.1 por ciento Si tratados térmicamente entre 340 y 580 grados C fuera del reactor. En ellos se observó la formación de solución sólida (U,Mo)(Al,Si)3 en la particular relación 1/3 para el cociente de los contenidos de Si y Al. No se encontró (U.Mo)Al4. Como sólida U(Al,Si)3 dentro del pseudobinario UAl3-USi3. Siendo el interés experimental el de evaluar la acción conjunta de Si y Zr en la estabilización, se obtuvo además, la descripción termodinámica de la solución sólida (U,Zr)Al3 en el pseudobinario UAl3-ZrAl3.

Complete Title

Abstract

Several uranium alloys are being analyzed in the frame of the RERTR (Reduced Enrichment for Research and Test Reactors). The aim of the program is to develop uranium based high density fuel which remains stable in the body centered cubic phase during fabrication and irradiation. The actual design uses as fuel core a powder dispersion of U(Mo) in a matrix of aluminum powder. The core is rolled into aluminum-clad fuel plates. However, the compact presents the problem of swelling, due to the presence of fission gases from the interaction zone between Al and fuel. Composition and relative phase amount of interaction products is a determinant factor in the growing and contact of fission gas bubbles of greater size. Among UAlx compounds, UAl4 formation contributes to the instability of the compact. Thus, it is desired to inhibit its formation by stabilizing UAl3. In this way, ternary additions both to the U(Mo) powder and the Al matrix are being considered. Results from literature show that Si or Zr in enough amounts could suppress the transformation to UAl4. The purpose of this investigation was to analyze the possible cooperation of Si and Zr to stabilize UAl3. A reference alloy was fabricated in arc furnace under argon atmosphere with composition U49 per cent -Si0,1 per cent which showed UAl4 presence. Three more alloys with increasing Zr contents were fabricated keeping constant the relationship among the other elements contents. Heat treatments for stabilizing the phases were performed at 600 C degrees during 1000h. Samples from all alloys were analyzed by optical and electronic metallography. Identification and crystallographic characterization of phases is based in analysis of X-ray diffraction patterns and in composition data from microprobe measurements. Under the hypothesis that the formation of compounds in the interphase is closely related to the relative stability of phases, we needed to determine the stability of the UAl3 as a function of concentration of ternary and quaternary additives Zr and Si. A computational technique was used that implements first principles thermodynamic. The formation of (U,Mo)(Al,Si)3 have been shown by means of diffusion couples of U-7 per cent wt Mo and Al-5,2wt per cent or Si-7,1 wt per cent in the temperature range 340 to 580 C degrees with out-of-reactor experiments. The Si/Al ratio within this phase was found to be 1/3 and no (U,Mo)Al4 was found. Although the 1/3,5 and 1/3 ratios are close enough the last one does not lay at the intersection of the lines U-Al5,2 wt per cent or A17,1 wt per cent Si and USi3-UAl3. This could be due to the fact that the Si/Al ratio is related to the phase stabilities on the pseudo binary USi3-UAl3. As a first approximation, we decided to obtain a mathematical description of Gibbs free energy for the solid solution U(Al,Si)3 within the pseudo binary system UAl3-USi3. As the main purpose was to evaluate the role of Si and Zr acting together in the stabilization, it was also obtained the description of Gibbs free energy for the solid solution (U,Zr)Al3 in the pseudo binary UAl3-ZrAl3.

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