Interdifusión de Fe en aleaciones Zr-Sn
2018
| Tesista | Daiana Romina ROMERO Licenciada en Biotecnología - Universidad Nacional de Quilmes - Argentina Magíster en Ciencia y Tecnología de Materiales - Instituto Sabato UNSAM/CNEA - Argentina |
| Directores | Dra. Carolina CORVALÁN. CNEA, UNTREF, CONICET - Argentina Dr. Manuel IRIBARREN. CNEA, UNSAM - Argentina |
| Lugar de realización | División Difusión - Departamento Transformaciones y Propiedades - Gerencia Materiales - Centro Atómico Constituyentes - CNEA - Argentina |
| Fecha Defensa | 21/11/2018 |
| Jurado | Dr. Lucio María Emilio PONZONI. CNEA, UNTREF - Argentina Dra. Viviana Patricia, RAMUNNI. CNEA, CONICET - Argentina Dra. Cynthia TORO SALAZAR. CITEDEF, UNTREF - Argentina |
| Código | ITS/TM 195/18 |
Título completo
Interdifusión de Fe en aleaciones Zr-Sn
Resumen
Las aleaciones base Zr con Sn son ampliamente utilizadas en la industria nuclear para la confección de vainas de combustible; las que se soportan sobre estructuras de acero. La temperatura de trabajo del reactor fomenta la difusión del hierro (entre otros elementos), desde el acero a las vainas.
Se busca comprender este comportamiento, que ocurre de manera descontrolada, por lo cual presenta consecuencias negativas como la formación y crecimiento de nuevas fases frágiles y cambios de volumen.
En este trabajo inicialmente se realizaron pares difusivos de hierro puro con distintas aleaciones de circonio, y se estudiaron las características de los mismos a fin de determinar las condiciones óptimas para evaluar la influencia de la difusión del hierro en Zr-Sn.
En todos los procedimientos, el difundente fue hierro. Los pares de difusión que se formaron para evaluar condiciones experimentales fueron con zircaloy-4 y Zr-2,5%Nb. Los perfiles fueron estudiados con la técnica de LIBS y se realizó análisis con DRX. La difusión sobre Zr-Sn se realizó a diferentes temperaturas y sobre aleaciones con distintas concentraciones de estaño; a fin de observar si éste afecta el coeficiente de difusión y en qué medida. Debido a que los pares de difusión aportaron información de interdifusión más difícil de cuantificar, se trabajó con la difusión por capa delgada con depósito de gota de FeCl2. Se obtuvieron los perfiles con LIBS combinado con seccionamiento de las muestras, y se realizaron cálculos numéricos con el método CALPHAD y DICTRA.
Se encontró que a temperaturas más cercanas a las de interés tecnológico (~300°C), un aumento de la concentración de estaño produce una disminución del coeficiente de difusión de Fe en Zr, siendo en principio más acentuada a bajas temperaturas; y un aumento asimismo de la energía de activación para la difusión de Fe en α-Zr. Los cálculos numéricos realizados muestran un buen acuerdo con los valores experimentales obtenidos de perfiles de concentración.
Palabras clave: difusión, perfil de difusión, Zr-Sn, Fe, coeficiente de difusión, LIBS, CALPHAD, DICTRA, DRX.
Complete Title
Fe interdiffusion in Zr-Sn alloys
Abstract
Zr-based alloys containing Sn are widely used in the nuclear industry in fuel cladding tubes; which are supported in steel structures. The reactor’s work temperature promotes iron diffusion -among other elements- from steel into the claddings.
This thesis aims to understand this behavior. It happens randomly, and it presents negative consequences as the appearance and growth of new fragile phases and volume changes.
On this work, initially diffusion couples were made with several zirconium alloys and its features were analyzed with the purpose of determining the optimal conditions for measuring the influence of iron diffusion in Zr-Sn.
For every procedure, iron was the diffuser. Diffusion couples for evaluation of experimental conditions were made with Zircaloy-4 and Zr-2.5%Nb. The diffusion profiles were analyzed with LIBS technique and XRD analysis. Diffusion over Zr-Sn was made on several temperatures on alloys of different tin concentration. The aim was to determine if -and how much- the Sn influences the iron diffusion coefficient. Due to the fact diffusion couples provided interdiffusion information which proved itself harder to quantify, this procedure was conducted using thin layer diffusion with FeCl2 drop depositing. Diffusion profiles were obtained with LIBS technique combined with samples sectioning, and then, simulations with CALPHAD method and DICTRA.
Under temperatures closer to those of technological interest (~600 K), higher tin concentrations produce a decrease in diffusion coefficient of Fe in Zr -seemingly accentuated at low temperatures- as well as an increase of the activation energy of the diffusion of Fe in α-Zr. Numerical calculations are in good agreement with experimental data of concentration profiles.
Keywords: diffusion, diffusion profile, Zr-Sn, Fe, diffusion coefficient, LIBS, CALPHAD, DICTRA, XRD.
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