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Tesis

Efecto de la temperatura sobre la corrosión en rendijas de aleaciones de níquel para repositorios nucleares

2012



Tesista Edgar Cristian HORNUS
Ingeniero Industrial - Universidad Nacional de General Sarmiento - Argentina
Magíster en Ciencia y Tecnología de Materiales - Instituto Sabato UNSAM/CNEA - Argentina
Directores Dr. Martín Alejandro RODRÍGUEZ.  CNEA, UNSAM, CONICET - Argentina
Lugar de realizaciónDepartamento Corrosión - Gerencia Materiales - Centro Atómico Constituyentes - CNEA - Argentina
Fecha Defensa 30/03/2012
Jurado Dra. Mirta BARBOSA.  UNCPB - Argentina
Dr. Juan Ramón COLLET LACOSTE.  CNEA - Argentina
Dra. Silvia Beatríz FARINA.  CNEA , UNSAM , CONICET - Argentina
Código IS/T 131/12

Título completo

Efecto de la temperatura sobre la corrosión en rendijas de aleaciones de níquel para repositorios nucleares

Resumen

El almacenamiento geológico profundo es la alternativa más firme para la disposición final de residuos nucleares de alto nivel. Los repositorios geológicos se basan en el principio multibarrera, que consiste en interponer una serie de barreras, naturales e ingenieriles, entre los residuos y la biosfera. Los contenedores de residuos constituyen la principal barrera ingenieril. Dentro de los materiales considerados para la fabricación de los contenedores se hallan las aleaciones de níquel. La corrosión localizada, en forma de picado o de corrosión en rendijas, es uno de los procesos de degradación más importantes que limitarán la vida útil de los contenedores. La forma más utilizada de establecer la susceptibilidad a la corrosión en rendijas de las aleaciones de níquel, es la determinación del potencial de repasivación. Cuanto menor sea el valor de este parámetro, mayor será la susceptibilidad a la corrosión en rendijas de un material en las condiciones evaluadas. La temperatura es una variable fundamental que afecta significativamente la cinética de los procesos de corrosión. Los contenedores de residuos estarán sometidos a un régimen térmico determinado por la disipación de calor de los residuos a través del repositorio. Consecuentemente, el estudio del efecto de la temperatura sobre la susceptibilidad a la corrosión localizada es de gran relevancia. El objetivo del presente trabajo es evaluar el efecto de la temperatura sobre la resistencia la corrosión en rendijas de aleaciones de níquel para repositorios nucleares. Se utilizaron técnicas electroquímicas para cuantificar y evaluar en forma comparativa la resistencia a la corrosión en rendijas de las aleaciones 625 (Ni-9Mo-21Cr), C-22 (Ni-22Cr-13Mo-3W), C-22HS (Ni-21Cr-17Mo) y HYBRID-BC1 (Ni-22Mo-15Cr). Se determinó el potencial de repasivación (ECO) de la corrosión en rendijas mediante el método PD-GS-PD utilizando probetas con rendijas formadas artificialmente (formadores de rendijas cerámicos recubiertos de cinta de PTFE). Estas experiencias se realizaron en soluciones de CaCl2 5 mol/L, a diferentes temperaturas entre 20 y 100ºC. Por otra parte, se estudió la disolución activa de estas aleaciones en soluciones ácidas que simulan las condiciones en una rendija. Se registró el potencial de corrosión (ECORR) de cada una de estas aleaciones durante 2 horas en soluciones de HCl de concentraciones 1 y 3 mol/L, a temperaturas en el rango de 30 a 100ºC. Al final de cada medición de ECORR se realizaron ensayos de EIS. La aleación HYBRID-BC1 presentó la mayor resistencia a la corrosión en rendijas, seguida de las aleaciones C-22HS, C-22 y 625. La resistencia a la corrosión en rendijas de las aleaciones estudiadas aumentó con su contenido de molibdeno. La velocidad de corrosión de las aleaciones en estado activo aumentó con el incremento de la temperatura y de la concentración de ácido, y con la disminución del contenido de molibdeno de las aleaciones. Se observó una relación lineal entre el potencial de repasivación y la temperatura. Se determinaron los potenciales críticos por debajo de los cuales la aleaciones no son susceptibles a la corrosión localizada, independientemente de la temperatura y de la concentración de cloruros del medio. Los valores mínimos de ECO fueron -0,261 VECS para la aleación 625, -0,212 VECS para la aleación C-22, -0,214 VECS para la aleación C-22HS y -0,184 VECS para la aleación HYBRID-BC1.

Complete Title

Effect of temperature on the crevice corrosion resistance of nickel alloys as engineered barriers of nuclear repositories

Abstract

Deep geological disposal is the strongest alternative to the disposal of high level nuclear waste. Geological repositories are based on the multi-barrier principle, which involves a series of engineered and natural barriers to isolate the waste from the biosphere. The waste containers are the main engineered barrier. Due to its excellent resistance to general and localized corrosion, nickel alloys are considered for the fabrication of the outer shell of the high level nuclear waste containers. Localized corrosion, like crevice or pitting corrosion, is one of the most important degradation processes that will limit the lifetime of containers. The crevice corrosion susceptibility of an alloy in a given environment is measured by the repassivation potential (ECO). The lower is ECO, the more aggressive is the environment. Temperature is one of the main factors controlling the crevice corrosion susceptibility of nickel-based alloys. The temperature of the containers will increase reaching a peak due to the heat dissipation from the waste. Consequently, the study of the effect of temperature on the localized corrosion susceptibility of container materials is of main importance. The objective of this work was to assess the effect of temperature on the crevice corrosion resistance of selected Ni-Cr-Mo alloys. The crevice corrosion repassivation potential was determined by the Potentiodynamic-Galvanostatic-Potentiodynamic (PD-GS-PD) method. Prism and Multiple crevice assemblies (PCA) specimens were used in the crevice corrosion tests. They contained artificially creviced spots formed by a ceramic washer wrapped with a PTFE tape. Experiments were conducted at temperatures ranging from 20°C to 100°C, in 5 mol/L CaCl2 electrolytes. The general corrosion of the tested alloys was studied in HCl solutions simulating the conditions within an active crevice. The corrosion potential (ECORR) of the alloys was monitored for 2 hours in 1 and 3 mol/L HCl at temperatures from 30ºC to 100ºC. At the end of these measurements, EIS tests were performed. Alloy HYBRID-BC1 was the most resistant to chloride-induced crevice corrosion, followed by alloys C-22HS, C-22 and 625. Mo was the key element for improving the localized corrosion resistance of these Ni-Cr-Mo alloys. The corrosion rate of alloys in the active state increased with increasing temperature and acid concentration, and decreased with increasing Mo content of the alloys. ECO showed a linear decrease with temperature. The critical potentials below which the alloys are not susceptible to localized corrosion, regardless of temperature and chloride concentration were determined. These potentials were -0.184 VSCE for alloy HYBRID-BC1, -0.214 VSCE for alloy C-22HS, -0.212 VSCE for alloy C-22 and -0.261 VSCE for alloy 625.

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