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Tesis

Estudio de la corrosión de un acero en residuos nucleares líquidos simulados

2005



Título Estudio de la corrosión de un acero en residuos nucleares líquidos simulados
Nombre Sáenz González, Eduardo
Licenciado en Física Universidad de Panamá República de Panamá
Magister en Ciencia y Tecnología de Materiales UNSAM
Directores Dr. Carranza Ricardo Mario. CNEA
.
. CNEA Centro Atómico Constituyentes
Fecha Defensa 21/02/2005
Jurado

Código Código IT IT/T--92/05

Resumen

El presente trabajo forma parte del acuerdo de colaboración denominado Tank Corrosion chemistry Cooperation, Cooperación para la Química de la Corrosión de los Tanques, entre el Departamento de Energía de EUA y la Comisión Nacional de Energía Atómica (CNEA) de la República Argentina, y tiene como objetivo determinar el comportamiento frente a la corrosión del acero A537 clase 1 en diferentes concentraciones de residuos líquidos simulados (no radioactivos), para fijar los límites de seguridad de la química de estos residuos dentro de los contenedores de este acero que se utilizan en el emplazamiento de Hanford (Richland-EUA). El acero al carbono A537 (según ASTM) es utilizado en los tanques de almacenamiento de residuos nucleares líquidos de alta actividad, que han sido diseñados para una vida útil de 20 a 50 años. En algunos de los tanques del sitio de Hanford se han encontrado reducciones de espesor, por corrosión en la pared de los tanques en contacto con los residuos, que exceden las predicciones realizadas.
Se comenzaron ensayos de inmersión de largo plazo (2 años) en soluciones simuladas, no radioactivas, de residuos nucleares a 40 grados C, correspondiendo el presente trabajo al primer año de inmersión. Estas soluciones consisten básicamente en combinaciones entre 10 componentes químicos que se consideran poseen el mayor efecto inhibidor o agresivo frente a la corrosión. Se analizaron 5 componentes principales (NaNO3, NaCl, NaF, NaNO2 y NaOH) en tres niveles de concentración y cinco componentes secundarios (Na2CO3, NaCitrato, Na2SO4, Na2CrO4 y Na3PO4) en dos niveles de concentración. Se midió la velocidad de corrosión en el tiempo de cupones de acero sumergido y expuestos al vapor de las soluciones, por pérdida de masa y por medidas de impedancia electroquímica, se realizaron observaciones por microscopía óptica y electrónica de barrido, se analizaron probetas de corrosión bajo tensión (probetas dobladas en U) y se hicieron mediciones periódicas del potencial de corrosión. En ensayos separados se determinó la susceptibilidad a la corrosión localizada (por picado y por rendija) mediante curvas de polarización potenciodinámica cíclica. Todos estos estudios fueron enmarcados en un análisis estadístico de la influencia de los componentes químicos de las soluciones simuladas sobre la corrosión del acero A537.
El Modelo de Respuesta Superficial pudo ser aplicado exitosamente al estudio estadístico de la corrosión del acero A537 en las soluciones estudiadas.
Se encontró que la corrosión generalizada no fue significativa para el acero A537 en el rango de concentraciones de las soluciones ensayadas (pH 10-13) a 40 grados C.Por el contrario, se encontró que el acero A537 fue muy susceptible al ataque localizado de corrosión por picado y de corrosión en rendijas en estos medios y a la temperatura ensayada.Después de 11 meses de inmersión no se han observado indicios de figuración por corrosión bajo tensión en las probetas dobladas en U.

Complete Title

Abstract

This work is part of a collaboration agreement between CNEA (National Atomic Energy Commission of Argentina) and USDOE (Department of Energy of the United States of America), entitled Tank Corrosion Chemistry Cooperation, to study the corrosion behavior of carbon steel A537 class 1 in different simulated non-radioactive wastes in order to establish the safety concentration limits of the tank waste chemistry at Hanford site (Richland-US). Liquid high level nuclear wastes are stored in tanks made of carbon steel A537 (ASTM nomenclature) that were designed for a service life of 20 to 50 years. A thickness reduction of some wall tanks, due to corrosion processes, was detected at Hanford site, beyond the existing predicted values. Two year long-term immersion tests were started using non radioactive simulated liquid nuclear waste solutions at 40 C degrees. This work extends throughout the first year of the 10 most corrosion significant chemical components: 5 main components (NaNO3, NaCl, NaF, NaNO2 and NaOH) at three concentration levels and 5 secondary components at two concentration levels. Measurements of the general corrosion rate with time were performed for carbon steel coupons, both immersed in the solutions and in the vapor phases, using weight loss and electrochemistry impedance spectroscopy techniques. Optic and scanning microscopy examination, analysis of U-bend samples and corrosion potential measurements, were also done. Localized corrosion susceptibility (pitting and crevice corrosion) was assessed in isolated short-term tests by means of cyclic potentiodynamic polarization curves. The effect of the simulated waste composition on the corrosion behavior of A537 steel was studied based on statistical analyses. The Surface Response Model could be successfully applied to the statistical analysis of the A537 steel corrosion in the studied solutions. General corrosion was not significant for A537 carbon steel in the concentration range of the solutions studied (pH 10-13) at 40 C degrees. The highest calculated corrosion rate for immersed samples, using the electrochemical impedance spectroscopy technique, was 25 mu m/yr, while the highest calculated corrosion rate for vapor phase coupons, using weight-loss measurements, was 51 mu m/yr. On the contrary, it was found that A537 carbon steel was highly susceptible to localized attack, due to pitting and crevice corrosion, in the solutions and at the temperature studied. The highest penetration rates produced by pitting attack, measured by optical microscopy examination after 11 month immersion, were 0.3 mm/yr and 0.4 mm/yr for the immersed and the vapor phase coupons respectively. The highest penetration rate produced by crevice corrosion on the immersed coupons, measured by optical microscopy examination after 11 month immersion, was 1,1 mm/yr. Stress corrosion cracking signs were not observed after 11 month immersion on the U-bend coupons.

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