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    Tesis

    Diseño de nuevos materiales para detectores de neutrones y radiación ionizante

    2019



    TesistaAxel Xavier CANATELLI
    Licenciado en Física - Universidad Nacional de La Plata - Argentina
    Magíster en Ciencia y Tecnología de Materiales - Instituto Sabato UNSAM/CNEA - Argentina
    DirectorDr. Federico RONCAROLI.   CNEA, UBA, CONICET- Argentina
    Codirectora
    Ing. Cecilia Andrea ALBORNOZ.   CNEA
    Lugar de realización Departamento Física de la Materia Condensada – GIyA – GAIyANN -  Centro Atómico Constituyentes - CNEA - Argentina
    Fecha Defensa05/04/2019
    JuradoDr. Germán Ernesto GOMEZ. UNSL - Argentina
    Lic. Marcelo Eduardo MILLER.   CNEA - Argentina
    Dr. Manuel SUAREZ ANZORENA.   CNEA, UTN - Argentina
    CódigoITS/TM 199/19

    Título completo

    Diseño de nuevos materiales para detectores de neutrones y radiación ionizante

    Resumen

    Los detectores de neutrones se basan principalmente en 3He ya que permite una eficiencia del 96%.  Sin embargo, ante la escasez de este material y los aumentos en su demanda, hoy en día se evalúan nuevos materiales para su reemplazo. Los Metal organic frameworks (MOF’s) son polímeros de coordinación constituidos por iones metálicos unidos por ligandos orgánicos. Estos materiales son conocidos por su versatilidad en cuanto a su estructura cristalina, porosidad, resistencia a la temperatura, daño por radiación, entre otros. Es por ello que se los considera un potencial candidato en el diseño de materiales para la detección de neutrones. A su vez, el Gadolinio natural (Gd) es de los elementos con mayor sección eficaz de captura neutrónica reportados, produciendo electrones de conversión interna y rayos al absorber neutrones.

    El objetivo de este trabajo fue la síntesis de un MOF de Gd sensible a la detección de neutrones térmicos, con el fin de implementarlo en dispositivos electrónicos y de esa manera evaluar su desempeño.

    El material se obtuvo en forma de polvo y films de espesores micrométricos sobre sustratos de aluminio y silicio. Para lograr los films se ensayaron varios métodos de crecimiento: A partir de solución madre, solvotermal, spin coating y aerografiado, siendo este último el finalmente adoptado. Los films de MOF sintetizados se caracterizaron mediante difracción de rayos x (XRD), termogravimetría (TG), microscopía electrónica de barrido (SEM), espectroscopía de rayos x por energía dispersiva (EDS), espectroscopía Raman (RS) y espectroscopía infrarroja por transformada de Fourier (FTIR). Su utilidad en la detección de neutrones se verificó de dos maneras:

    1- Mediante neutrografías realizadas en los reactores experimentales RA-3 (CAE-CNEA) y RA-6 (CAB-CNEA).

    2- Depositando el MOF de Gadolinio sobre cámaras CMOS capaces de detectar las partículas cargadas producidas por el Gd y generar una señal de salida. Esto fue realizado en las instalaciones del RA-6.

    Los resultados obtenidos se discutieron e interpretaron en términos de la factibilidad de producir un MOF de Gd, junto a la estructura del material, su morfología y los cambios registrados como consecuencia de los procesos a los que fue sometido. Por último, se valoró la performance del MOF de Gd en la detección de neutrones térmicos en base a su eficiencia, resolución espacial y relación señal ruido (RSR). La eficiencia del material fue del 3,3(1) % y al implementarlo en un sensor CMOS permitió realizar una neutrografía con una resolución espacial de 143(5) m y una RSR de 6:1.

    Palabras claves: MOF, Gadolinio, CMOS, detección de neutrones, neutrografía

    Complete Title

    Design of new materials for neutrons and ionizing radiation detectors

    Abstract

    The neutron detectors are mainly based on 3He since it allows an efficiency of 96%. However, given the shortage of this material and the increases in demand, today new materials are being evaluated for replacement.  Metal-organic frameworks (MOF) are porous coordination polymers constituted by metal ions bound by organic ligands. These materials are known for their versatility in terms of their crystalline structure, porosity, resistance to temperature, radiation damage, among others. It is therefore considered a potential candidate in the design of materials for neutron detection. In turn, the natural Gadolinium (Gd) is one of the elements with the highest reported cross-section for neutron capture, producing internal conversion electrons and rays as a result of the neutron absorption.

    In this research work, the objective was the synthesis of a Gd MOF sensitive to the detection of thermal neutrons, in order to implement it in electronic devices and thus evaluate its performance.  The material was obtained in the form of powder and films of micrometric thickness on aluminum and silicon substrates. To achieve the films, several growth methods were tested: Growth from mothersolution, solvothermal, spin coating and airbrushing, the latter being finally adopted.  Synthesized MOF films were characterized by X-ray diffraction (XRD), thermogravimetry (TG), scanning electron microscopy (SEM), energy dispersive spectroscopy (EDS), Raman spectroscopy (RS) and Fourier-transform infrared spectroscopy (FTIR).

    Its usefulness in the detection of neutrons was verified in two ways:

    1- Through neutrographies performed in the RA-3 (CAE-CNEA) and RA-6 (CAB-CNEA) experimental reactors.

    2- Depositing the Gadolinium MOF on CMOS cameras capable of detecting the charged particles produced by the Gd, generating an output signal. This was done at the RA-6 facilities.

    Results were discussed and interpreted in terms of the feasibility of producing a Gd MOF, together with the structure of the material, its morphology and the changes registered as consequence of the processes which it was submitted. Finally, thermal neutron detection performance of Gd-MOF was evaluated based on its efficiency, spatial resolution and signal-to-noise ratio (SNR). The material efficiency was 3.3(1) % and when implemented in a CMOS sensor, it was possible to perform a neutrography with a spatial resolution of 143(5) m and a RSR of 6:1.

    Keywords: MOF, Gadolinium, CMOS, neutron detection, neutrography.


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